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科研进展

兰州化物所发表MOFs衍生的单原子催化剂及其应用综述

发表日期:2023-02-27来源:兰州化学物理研究所放大 缩小

  单原子催化剂(SACs)是一类将单个金属原子锚定在载体上的材料,由于其有最大限度的原子利用率,在多相催化反应中表现出优异的性能。金属有机框架(MOFs)作为一种广泛应用于工业催化和能源存储-转化技术领域的材料,不仅具有功能性配体,还具有孔径可调性和高孔隙率等优良特性,经高温热解后,MOFs上负载的活性金属物种可被缩小到单原子(SAs)尺度以最大化金属利用率。由MOFs衍生的SACs在弥合均相和非均相催化剂之间的差异具有巨大优势。

1 MOFs衍生的SACs的优势  

  科研人员通过对单原子周围的不饱和配位、尺寸效应以及局域电子密度的精准调控来设计单原子催化剂,但缺少以MOFs衍生物为载体的相关SACs综述作为指导。中国科学院兰州化学物理研究所工业催化课题组近年来围绕MOFs衍生的金属氧化物催化剂和单原子催化剂开展了大量研究工作,相关论文发表在Chemical Engineering Journal405, 2021, 126948435, 2022, 134953)、Journal of Catalysis412, 2022, 42-58)、Science of The Total Environment860, 2023, 160472)等期刊上。

  近日,该团队以“Recent advances and future perspectives in MOF-derived single atom catalysts and their application: A review”为题在Journal of Materials Chemistry A11, 2023, 3315-3363.)发表了MOFs衍生的单原子催化剂及其应用综述。介绍了基于不同MOFs载体衍生后的金属氧化物材料能提供不同的配位环境,从而有效对金属离子进行锚定;阐述了不同MOF衍生的SACs会产生不同的活性位点,从而影响催化剂的性能以及催化作用机理;综述了近几年其在电催化、光催化以及热催化等方面的应用。

  文章从不同MOFs衍生的SACsMOsF衍生的SACs活性位点以及在催化领域的应用等三部分进行了详细论述。详细总结了近些年基于不同MOFs基底提出的各种制备SACs的策略,深入探究了MOFs前驱体为单原子金属离子提供的配位环境。介绍了通过改变金属活性中心类别、配体种类、溶剂种类、载体形貌或掺入杂原子(O、S、P)等方法来提高MOFs衍生材料锚定金属单原子能力,精准构建对称结构(M-N4)和非对称结构(M-Nx),甚至是双金属(M1-M2)等活性位点等工作。详细叙述了MOFs衍生SACs在电催化、光催化、热催化领域的应用。MOFs衍生的SACs在电催化领域已有了较为成熟的发展,而在光、热催化领域还具有很大探索空间和应用前景。

2 MOFs衍生的SACsMOF基底、活性位点以及应用领域的相关进展 

  MOFs结构的多样性使得MOFs衍生的SACs研究领域更加广泛,研究人员致力于研究结构和性能之间的关系,从而促进对多相催化的理解,设计和制备出适合大规模生产的更加高效的催化材料。

  兰州化物所马思怡博士研究生为论文第一作者,唐志诚研究员、董芳副研究员为通讯作者。

  以上工作得到了国家自然科学基金面上项目、中科院洁净能源创新研究院合作基金、兰州市人才创新创业项目的支持。

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