在人体关节中，软骨依托多尺度胶原网络、多相组分及其界面的协同作用，构建出兼具高承载与超低摩擦的天然润滑系统。基于这一特性，水凝胶作为有潜力的人工软骨替代材料备受关注。然而，传统润滑水凝胶往往因结构均一性而陷入两难境地，提高整体网络致密度虽能增强力学性能，却会削弱表面水合与润滑能力；单纯追求低摩擦，又会使材料在高载荷下迅速变形、蠕变甚至失效。这种长期存在的性能权衡，严重制约了水凝胶在高载荷、长寿命润滑场景中的实际应用。

近日，中国科学院兰州化学物理研究所润滑材料全国重点实验室材料表面与界面课题组周峰研究员团队提出了一种全新的材料设计思路，通过“选择性破坏双连续微相限域”，在同一材料中实现强韧承载骨架与超润滑界面的协同统一。

图1.(a) 具有双连续承载相和润滑相的强韧润滑水凝胶（^BiGel-CB）系统示意图。(b) 水凝胶系统内聚合物链段间的相互作用及限域破坏过程示意图。(c) 凝胶系统的承载与润滑机制。(d) 本研究水凝胶与其他已报道润滑水凝胶的杨氏模量与摩擦系数对比图。

研究团队以甲基丙烯酸（MAA）和甲基丙烯酰胺（MAAm）为模型单体，采用溶剂交换诱导微相分离的策略，成功构建出一种具有双连续微相限域结构的共聚物水凝胶（^BiGel）。在该结构中，亲水相与疏水相在纳米尺度上相互贯穿、彼此限域，形成大量连续且高度互联的微相界面。这种渝渗的双连续网络，为材料提供了高效的应力传递与能量耗散通道，使水凝胶在外加载荷下能够显著抑制形变、钝化裂纹扩展。实验结果表明，该水凝胶的弹性模量高达约 417 MPa，远高于绝大多数已报道的润滑水凝胶体系。

在保证整体强度的同时，研究人员进一步对水凝胶表面进行碱性 PBS 溶液处理，选择性地破坏表层微相限域结构。这一过程解离了凝胶的氢键缔合网络，破坏了亲疏水微相界面，释放出原本被限域的亲水聚合物链，使其在表面形成一层高度水合、类似刷状的润滑层（^BiGel-CB）。

图2. (a) 通过溶剂交换策略制备结构可调线性共聚物水凝胶网络的示意图。(b) 不同MAAm含量（摩尔分数）水凝胶的宏观光学照片。(c) 不同水凝胶的扫描电镜图像。(d)^BiGel和^IsoGel的原子力显微镜高度图与相图。(e) 表面限域破坏处理形成润滑层的示意图。(f) ^BiGel-CB截面扫描电镜图像，显示梯度结构。(g) ^BiGel、^IsoGel及其限域破坏后样品表面的ATR-FTIR光谱。(h) 不同水凝胶的LF-NMR T₂弛豫时间分布。

图3. (a) 不同水凝胶的单轴拉伸应力-应变曲线。(b) 杨氏模量和韧性与MAAm含量的关系。(c) 表面纳米压痕测试曲线。(d) 抗蠕变性能测试示意图及(e)蠕变曲线。(f) 纯剪切测试示意图及(g)断裂能结果。(h) 水滴在^BiGel-CB和^IsoGel-CB表面的动态铺展过程。(i) 超亲水及水下超疏油性能评估。

该润滑层通过强水合作用与熵排斥力的协同机制，显著降低界面剪切应力，使材料在水润滑条件下实现了低至约 0.0029 的摩擦系数，达到典型的“超润滑”水平。双连续的微相限域破坏能够产生更加均匀的水合层，增强润滑效果。孤岛状的微相限域破坏导致水合层存在大量疏水缺陷，抑制润滑效果。

图4.(a) ^BiGel-CB和(b) ^IsoGel-CB的润滑机制示意图。(c, d) ^BiGel-CB和^IsoGel-CB的Stribeck曲线及相应水合高度变化。(e, f) 在边界润滑状态下，摩擦系数随载荷的变化。(g, h) ^BiGel-CB和^IsoGel-CB表面的AFM高度图。(k, l) 利用LFM测得的侧向力-法向力曲线及计算得出的微观摩擦系数。

更具突破性的是，该水凝胶体系在长期摩擦过程中展现出自再生润滑能力。研究发现，摩擦磨损本身会诱导界面发生动态解离平衡，持续暴露新的亲水链段，从而持续补充润滑界面。在 50 N 高载荷、10 万次摩擦循环后，该材料的摩擦系数仍维持在约 0.0034，几乎无性能衰减。与此同时，双连续微相结构耦合表面润滑层还能有效钝化摩擦裂纹、分散应力集中，显著提升耐磨寿命。

图5.(a) 摩擦测试示意图及^BiGel、^BiGel-CB和^IsoGel-CB对应的摩擦系数曲线。(b) ^BiGel-CB和^IsoGel-CB摩擦系数随载荷的变化。(c) PMAA-CB、^BiGel-CB、PMAAm-CB和^IsoGel-CB样品的平均摩擦系数。(d) 摩擦裂纹扩展示意图及 i) ^BiGel, ii) ^BiGel-CB, iii) ^IsoGel-CB的裂纹光学图像（比例尺：200 μm）。(e) ^BiGel、^BiGel-CB和^IsoGel-CB的界面裂纹扩展速率随载荷的变化。(f) ^BiGel-CB在50 N法向载荷下的长期润滑性能。(g) ^BiGel-CB在PBS溶液中摩擦测试前后的表面光学图像：i) 摩擦前，ii) 摩擦后，iii) 摩擦边界（比例尺：200 μm）。

与传统依赖共价交联的水凝胶不同，该体系完全基于线性聚合物与氢键缔合网络构建。这一特性使其在磨损或服役失效后，可在碱性条件下解离为液态前驱体，再通过调节 pH 值重新凝胶化。由此，材料不仅可以实现形状重塑，还可作为润滑涂层反复使用。实验表明，经过 100 次“降解—重建”循环后，材料仍可保持约 98.5% 的减摩性能，为解决润滑材料报废带来的资源浪费及潜在微塑料污染问题，提供了切实可行的新路径。

图6.(a) 鲁棒润滑系统的闭环回收示意图。(b) 形状重塑过程示意图。(c) 制造的不同形状水凝胶图案（银杏叶、研究所徽章“LICP”、文字“Lubrication”）。(d) 水凝胶涂层与相应裸基底摩擦系数的对比。(e) 降解-重建循环过程中的摩擦系数曲线及(f)平均摩擦系数值对比（以玻璃为基底，“处理次数”以奇数次代表涂层、偶数次代表降解来表征）。

该研究通过“选择性破坏微相限域”这一创新策略，打破了水凝胶材料中机械强度与界面润滑性能不可兼得的传统桎梏，首次在同一体系中集成了超高模量、超低摩擦、优异耐磨性与闭环可回收性。

该工作不仅为人工关节、软体机器人和极端环境下的润滑需求提供了全新的材料解决方案，也为未来智能化、可持续润滑系统的设计奠定了重要理论与技术范式。相关研究成果以“Selectively Breaking Bicontinuous Microphase Confinement for Sustainable and Unprecedented Superlubricating Hydrogels”为题，发表在期刊Advanced Materials上，兰州化物所戚长敏博士生为论文第一作者，蔡美荣研究员为通讯作者。

以上研究工作得到了中国科学院战略性先导科技专项（B类）、国家自然科学基金委等项目的支持。